当方、詳しい知識があるわけではないのですが、レスがついてないようなので場つなぎ的に少しだけ......。

以前のご質問 タグのみを対象とした検索 にもあるように、タグだけを対象にした検索方法は、現時点の Firefox のデフォルト機能にはないのではないでしょうか。

いま思いつく代替方法としては、
（A）「履歴とブックマークの管理」画面の「未整理のブックマーク」を開いた右ペインで、「タグ」項目でソートすればタグがついていないものをまとめて拾い上げることは、できなくはありません。
（B）運用方法として、ブックマークするとき必ずタグ付けすることを前提に、その時点で分類できないものには「未分類」（≒これまでタグ付けしなかったのと同義）を表わすタグ（例えば untitled とか）を明示的に付けておくようにすると、「未分類」タグで抽出したスマートブックマークフォルダが作りやすいんじゃないでしょうか。
　　｜ 既存のタグなしブックマークは、（A）で選別後まとめて untitled などのタグを付けることは簡単です。