当方、詳しい知識があるわけではないのですが、レスがついてないようなので場つなぎ的に少しだけ......。
以前のご質問
タグのみを対象とした検索 にもあるように、タグだけを対象にした検索方法は、現時点の Firefox のデフォルト機能にはないのではないでしょうか。
そうであれば、「タグを持たないブックマークを抽出する」も「何らかのタグを持つブックマークを除外する」も、タグの状態を判別基準にして検索・抽出の条件に想定している時点で、難しいのではないかと思われます。結局、タイトルや URL に含まれる文字列も検索・抽出されてしまうようですから...。
いま思いつく代替方法としては、
（A）「履歴とブックマークの管理」画面の「未整理のブックマーク」を開いた右ペインで、「タグ」項目でソートすればタグがついていないものをまとめて拾い上げることは、できなくはありません。
（B）運用方法として、ブックマークするとき必ずタグ付けすることを前提に、その時点で分類できないものには「未分類」（≒これまでタグ付けしなかったのと同義）を表わすタグ（例えば untitled とか）を明示的に付けておくようにすると、「未分類」タグで抽出したスマートブックマークフォルダが作りやすいんじゃないでしょうか。
｜ 既存のタグなしブックマークは、（A）で選別後まとめて untitled などのタグを付けることは簡単です。
SQLite データベースの扱い方を深く理解しておられる方は、もっとエレガントな解法とか、別の方法（例：places.sqlite を Firefox 以外で操作するなど）をご存知かもしれません。さらなるアドバイスを期待したいと思います。
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